Ketajaman Castro pun berbuah prestasi. Uruguay dibawanya memenangkan Copa America pada 1926 dan 1935. Dia juga mempersembahkan medali emas Olimpiade 1928.
Puncak prestasi Castro tidak lain dicapai di Piala Dunia 1930. Dia sudah mengukuhkan sejarah dengan menjadi pencetak gol pertama Uruguay di kompetisi. Kontribusinya membantu La Celeste mengalahkan Peru 1-0 pada partai Grup C.
Castro puasa gol di dua partai selanjutnya, sebelum kembali mencatatkan nama di papan skor pada final. Dia menutup pesta kemenangan Uruguay pada menit ke-89, sekaligus memupus harapan Argentina untuk comeback.
Setelah turnamen selesai, Castro memperkuat Uruguay hingga 1935. Dia meraih 25 caps dan mencetak 18 gol.